Efecto de un gradiente de deformación local en films ferroeléctricos ultradelgados

BELLETTI GUSTAVO; TINTE SILVIA; DALOSTO SERGIO

Mar del Plata, Buenos Aires

Taller; Taller de Materiales Ferroeléctricos TAMAFE 2013; 2013

Facultad de Ingeniería. Universidad Nacional de Mar del Plata

INTRODUCCION La flexoelectricidad (FxE) se refiere a la respuesta lineal de la polarización eléctrica (P) a un gradiente de deformación aplicado. El efecto de la FxE es despreciable normalmente en longitudes convencionales, pero se hace apreciable en nanoescala.[1] En este trabajo investigamos el efecto FxE en films ultradelgados de PbTiO3 mediante un modelo atomístico. MATERIALES Y MÉTODOS PbTiO3 es un ferroeléctrico prototipo con estructura de perovskita que presenta una transición de fase de primer orden a TC=763 K pasando de ferroeléctrico tetragonal a paraléctrico cúbico a altas T. La estructura tetragonal tiene una deformación de 6.5% en el eje c y P paralela a esa dirección. Usamos un modelo atomístico de capa-carozo obtenido a partir de cálculos ab-initio[2] para realizar simulaciones de Dinámica Molecular clásica a baja T. Primero, modelamos el material en bulk bajo una deformación a lo largo del eje z (ezz) que varía con forma coseinodal en esa dirección y es mantenida fija durante la simulación, es decir el sistema está sujeto a un gradiente de deformación, denotado como dezz/dz. [3] El coeficiente FxE longitudinal (fzzzz) puede calcularse como el cociente entre el cambio de Pz y dezz/dz, en las celdas donde se anula ezz. Luego, estudiamos films simétricos con dos superficies libres terminadas en PbO, y bajo condiciones eléctricas de contorno de circuito abierto. En particular nos centramos en cuyos espesores son ~ 39 Å y 99 Å (10 y 25 celdas unidad, respectivamente). Estos se someten a un gradiente de deformación dezz/dz lineal en la dirección de crecimiento, también sujetos a deformación epitaxial constante en el plano. RESULTADOS Y DISCUSIÓN En primer lugar validamos la capacidad del modelo para tratar la FxE. Para ello usando celdas periódicas de simulación de diferente tamaño, calculamos en el sistema en bulk el coeficiente FxE longitudinal fzzzz = -2.05 nC/m2. Este valor es mayor que -0.14 nC/m2 reportado con métodos ab-initio, pero mucho menor que valores experimentales de -1.4 mC/m2 en PZT, por ejemplo. El resultado reportado corresponde a T=50K, pero podemos extenderlo a otras T, y también calcular los coeficientes FxE en films de diferentes espesores. Ahora analizamos films. Aquellos de más de ~79 Å (20 celdas unidad) de espesor presentan dominios de 180º y para espesores menores existen formación de burbujas en forma de banda con polarizaciones alternadas. Nuestros primeros resultados muestran el efecto de un gradiente de deformación en films de 39 Å, donde se genera el desplazamiento de la burbuja ferroeléctrica hacia la zona donde existe expansión de la celda respecto al film libre. Films de 99 Å no mostraron desplazamiento de su pared de dominio. Estos efectos serán posteriormente cuantificados. REFERENCIAS 1. Lu H, Bark C-W, Esque de los Ojos D, Alcala J, Eom C B, Catalan G, Gruverman A, Science 336, 59, 2012. 2. Sepliarsky M, Wu Z, Asthagiri A, and Cohen R E, Ferroelectrics 301, 55, 2004. 3. Hong J, Catalan G, Scott J F, and Artacho E, J. Phys. Condens. Matter 22, 112201, 2010.