INTEQUI   20941
INSTITUTO DE INVESTIGACIONES EN TECNOLOGIA QUIMICA
Unidad Ejecutora - UE
congresos y reuniones científicas
Título:
Propiedades Ácidas del Sistema MZnAl en condiciones reducidas
Autor/es:
M. NOELIA BARROSO; MANUEL F. GOMEZ; LUIS A. ARRÚA; M. CRISTINA ABELLO
Lugar:
Tandil, Buenos Aires
Reunión:
Congreso; XV Congreso Argentino de Fisicoquímica y Química Inorgánica; 2007
Institución organizadora:
Centro cultural universitario de la UN del centro de la provincia de BsAs, FQI
Resumen:
El óxido ternario  MZnAl, conteniendo 25% en peso de M (M = Cu, Ni o Co), ha demostrado interesantes propiedades catalíticas en el reformado de etanol con selectividades a hidrógeno entre 40 y 80% cuando la reacción es estudiada a presión atmosférica,  600°C  y una relación  H2O:C2H5OH de 3.8. En estas condiciones, los tres óxidos, CuZnAl, NiZnAl y CoZnAl, han resultado ser muy activos con conversiones de etanol del 100%. Sin embargo, la distribución de productos y la estabilidad del catalizador han sido altamente dependientes de la naturaleza de M. Es conocido que las propiedades fisicoquímicas superficiales de un sólido catalítico determinan el comportamiento en reacción. Por tal motivo, en este trabajo se presenta un estudio de desorción térmica programada, DTP, de NH3 con el objeto de determinar las características ácidas de la superficie catalítica de estos óxidos ternarios en condiciones reducidas, similares a las que se encuentra el catalizador durante la reacción de reformado. Las medidas de acidez fueron determinadas en un equipo de flujo convencional, equipado con un detector de conductividad térmica. En cada experimento se utilizó aproximadamente 0.2 g de muestra la cual fue previamente reducida en H2 (a 600°C durante 1h) y enfriada en flujo de He hasta temperatura ambiente. La etapa de adsorción fue llevada a cabo a esta temperatura en flujo de amoniaco puro durante 30 minutos. Luego, se realizó una purga en helio y finalmente se llevó a cabo la desorción desde temperatura ambiente hasta 700 °C a una velocidad de calentamiento de 10 °C min-1 y un flujo de total de 30 mL min-1. También se realizaron, con fines comparativos, ensayos de DTP sobre las muestras sin reducir. La distribución de fuerza ácida fue determinada definiendo una escala arbitraria de acidez: se consideró acidez débil, moderada o fuerte a aquélla relacionada con el número de moléculas de NH3 desorbidas desde 25° hasta 250°C, entre 250° y 450°C y por encima de 450°C, respectivamente. El área bajo la curva fue integrada y considerada como una medida de la acidez total. La acidez débil, moderada o fuerte  fue estimada  como el área integrada de la banda de NH3 desorbido en el rango de temperaturas correspondiente. Los resultados indican importantes diferencias no solo en la acidez total (CuZnAl > CoZnAl > NiZnAl) sino también en la distribución de sitios ácidos que, juntamente con otros resultados de caracterización, permitirán explicar  los datos cinéticos.