Gradiente de campo eléctrico en metales y aisladores. Determinación de la barra de error en cálculos DFT

K. LEJAEGHERE; J. MELO QUINTERO; S. COTTENIER; S. MISHRA; A.V. GIL REBAZA; L. ERRICO; V.I. FERNANDEZ; G. DARRIBA

Tucumán

Congreso; 101a Reunión de la Asociación Física Argentina; 2016

En la actualidad, la Teoría de la Funcional de Densidad (DFT) es el método más popular para predecir a partir de primeros principios, diversas propiedades de materiales. Aunque DFT es en principio un método exacto, las implementaciones prácticas de la teoría requieren aproximaciones que limitan la concordancia entre teoría y experimento. Durante varias décadas, la falta de recursos informáticos obligó a la comunidad de usuarios DFT a estar satisfecho con una evaluación cruda de esta barra de error. En el mejor de los casos, esto dio lugar a frases como: es bien sabido que la funcional LDA subestima el volumen de equilibrio de cristales en un pequeño porcentaje. Para propiedades más específicas, tales como el gradiente de campo eléctrico (GCE), la informaciónde la barra de error es esencialmente desconocida.Nos ocupamos aquí de la determinación de la barra de error para el caso del tensor GCE en cálculos DFT. Al emplear al GCE como herramienta para para interpretar los datos experimentales complejos, es obviamente importante saber qué tan grande puede ser la barra de error en los valores calculados. Presentamos entonces resultados de cálculos del tensor GCE basados en DFT obtenidos en diferentes isótopos utilizados rutinariamente en estudios experimentales del GCE y para el que se conoce el momento cuadrupolar nuclear del estado sensitivo con certeza. Para cada isótopo, se realizaron cálculos en diferentes cristales-huéspedes para los cuales los parámetros estructurales son lo suficientemente precisos y valores del tensor GCE están disponibles en la literatura. Se buscó además tener como muestra un conjunto de sistemas metálicos y aisladores, tratando que las magnitudes del GCE cubran uniformemente toda la ventana de valores usualmente observados. Para los cálculos se emplearonel método APW + Lo (código WIEN2k) y el método GIPAW (código QuantumEspresso). Sobre la base de estos datos, se responderá a las siguientes preguntas: ¿Qué tan cercanas al valor experimental son las predicciones DFT para el tensor GCE? (exactitud) y qué tan bueno es el acuerdo entre predicciones para el GCE por dosimplementaciones diferentes de DFT? (Precisión de los códigos).