Caracterización de Catalizadores de Fe(III)- SiO2 para la producción de Nanotubos de Carbono, mediante técnicas de absorción de rayos X

HERRERA F. C.; MORALES N.; HUCK C.; GOYANES S.; ANDRINI L.; REQUEJO F.; CANDAL R.

Bariloche

Congreso; 98a Reunión Nacional de la Asociación de Física Argentina; 2013

La técnica para síntesis a granel de Nanotubos de Carbono (NTC) mas empleada es la deposición química en fase vapor (CVD). Una pieza clave en esta síntesis es el catalizador, formado por nanopartículas de hierro (Fe-NP) no agregadas. Típicamente las Fe-NP se obtienen embebidas en matrices de SiO2 después de aplicar un tratamiento térmico reductor a un precursor de Fe (III)-SiO2. Estos sistemas pueden prepararse por el método sol-gel. Recientemente se ha encontrado que las condiciones de preparación del precursor Fe(III)- SiO2 tienen un efecto muy importante sobre el rendimiento de la síntesis de NTC. La eficiencia de la síntesis de los NTC depende de la transformación sol-xerogel, del tipo y concentración de ácido empleado en la síntesis, entre otras. En este trabajo se presentan los resultados del estudio de un conjunto de catalizadores aptos para la producción de nanotubos de carbono (NTC) y de sus precursores, con el objetivo de obtener información que pueda correlacionar la eficiencia catalítica de cada catalizador con la estructura local del Fe presente en el mismo. Mediante la técnica XANES (X-ray Absortion Near Edge Spectroscopy) en el borde de absorción K del Fe (7112 eV) se caracterizo al entorno local del Fe estudiándose la simetría y la valencia (estado de oxidación) de las nanopartículas de oxido de hierro en matrices de SiO2. El estudio de pre-picos Fe-K XANES revelo que las nanopartículas de oxido de hierro en todos los catalizadores, previo a su uso en el proceso de catálisis, se encuentran en la fase alpha-Fe2O3, con una simetría de la naturaleza de este oxido, en tanto que para los precursores existe una tendencia a un orden mas centrosimétrico. Este hecho descarta la presencia de silicatos de Fe, que afectan los rendimientos catalíticos, cuando los catalizadores ingresan al reactor. Asimismo se realizaron experiencias Fe K XANES con los materiales en condiciones de reacción catalíticas y posteriores a la reacción para ver si existen posibles modificaciones del entorno local del Fe y poder comprender las grandes diferencias de la eficiencia catalítica mostradas por este conjunto de catalizadores.