Preparación y caracterización de catalizadores de Pd-Co/zirconia sulfatada

ALDO A. RUBERT; CLAUDIA E. QUINCOCES; ANNE-SOPHIE MAMEDE; CARMEN CABELLO; M. GLORIA GONZÁLEZ

Gramado, Rio Grande do Sul, Brasil

Simposio; XX Simposio Ibero-Americano de Catálisis; 2006

 Palladium and cobalt bimetallic catalysts supported on sulfated zirconia (PdCo/SZ) obtained from different precursors of Pd ( nitrate and acetylacetonate) were prepared to study their influence on the selective reduction of NO by methane. Catalysts with nominal Pd and Co concentrations of 0.2 and 2 wt % respectively were characterized by XRD, DRS, XPS and Raman microprobe spectroscopy. The Raman signals indicate a superficial increase of the monoclinic phase of zirconia during the preparation stage in the catalysts obtained from Pd(NO3)2. Whereas, structural alterations in the surface are not observed when the organic palladium salt is used. In the fresh catalysts the presence of Co+2 species, very propitious for this reaction, were determined. Pd species at the low concentrations employed in this work are very difficult to detect. Catalysts used in the reaction exhibit on the surface the presence of of Co3O4 , loss of sulfates and a total transformation of the tetragonal to monoclinic phase in the surface of the support structure. Also, the probable formation of PdO (~640cm-1) was observed. Practical and acceptable values of catalytic activity were obtained with the catalyst (~ 40%). Influence on the reducing activity of the catalytic precursor of Pd was not detected. The catalyst from nitrate showed better stability than the catalyst from organic precursor. Se prepararon catalizadores de PdCo/SZ a partir de distintos precursores de Pd (acetilacetonato y nitrato) para estudiar su influencia sobre la Reducción Selectiva de NO por metano. Los catalizadores conteniendo 0.2% de Pd y 2% de Co fueron caracterizados por microsonda Raman, DRX, DRS y XPS. En los catalizadores a partir de Pd(NO3)2 se determinó por Raman un incremento de la fase monoclínica de la zirconia durante la etapa de preparación, en cambio no se observan alteraciones estructurales del soporte cuando se usa la sal orgánica. En los catalizadores frescos se determinó la presencia de especies Co+2 muy propicias para la reacción en estudio sin embargo la determinación de las especies de Pd en las concentraciones empleadas es muy dificultosa. Los catalizadores usados exhiben la presencia de Co3O4 sobre la superficie del catalizador, la pérdida de sulfatos del soporte y una transformación total de la zirconia de tetragonal a monoclínica. También se observó la probable formación de PdO (~640 cm-1). Los catalizadores presentaron aceptables valores prácticos de actividad catalítica ( ~40%). No se observó influencia del precursor catalítico sobre la actividad reductora. El catalizador a partir de nitrato mostró mejor estabilidad que el de precursor orgánico.3)2 se determinó por Raman un incremento de la fase monoclínica de la zirconia durante la etapa de preparación, en cambio no se observan alteraciones estructurales del soporte cuando se usa la sal orgánica. En los catalizadores frescos se determinó la presencia de especies Co+2 muy propicias para la reacción en estudio sin embargo la determinación de las especies de Pd en las concentraciones empleadas es muy dificultosa. Los catalizadores usados exhiben la presencia de Co3O4 sobre la superficie del catalizador, la pérdida de sulfatos del soporte y una transformación total de la zirconia de tetragonal a monoclínica. También se observó la probable formación de PdO (~640 cm-1). Los catalizadores presentaron aceptables valores prácticos de actividad catalítica ( ~40%). No se observó influencia del precursor catalítico sobre la actividad reductora. El catalizador a partir de nitrato mostró mejor estabilidad que el de precursor orgánico.