Fonones y modos híbridos a altas y bajas temperaturas en la dinámica infrarroja lejana de TmMnO3 hexagonal

NESTOR E. MASSA; LEIRE DEL CAMPO; DOMINGOS DE SOUSA MENESES; PATRICK ECHEGUT; MARIA J. MARTI;NEZ-LOPE; JOSE A. ALONSO

Rosario

Congreso; Solidos 2013; 2013

Comision Ad-hoc

Multiferroicos son materiales en que coexisten el orden magnético y ferroeléctrico en un rango de temperatura, esto es, tienen dos parámetros de orden, polarización espontánea (antiferroelectricidad, ferroelectricidad, ferrielectricidad), y magnetización espontánea (antiferromagnetismo, ferromagnetismo, ferrimagnetismo) potencialmente activando, por acoplamiento magnetoeléctrico, un orden por el otro. Aquí comentamos sobre la dinámica en el infrarrojo lejano de TmMnO3 hexagonal combinando medidas de emisividad y reflectividad desde 1900 K a 4 K.  A las temperaturas más altas el número de fonones es menor que lo esperado para la fase centrosimétrica como consecuencia de la anarmonicidad y probables desajustes en la alineación de las bipiramides en un entorno altamente polarizable. A estas temperaturas también generamos polarones pequeños y conductividad por saltos (hopping) de electrones eg debido a la oxidación en aire. A ~1600 K, TmMnO3 tiene una transición orden-desorden de no-polar a una fase antiferroeléctrica-ferroeléctrica polar en dos etapas llegando entre  800 K y 600 K a la fase ferroléctrica, sin centro de inversión, donde bandas de fonones  Mn-O-Mn  alcanzan mayor intensidad. A temperatura ambiente la reflectividad puede ser ajustada usando solo 19 osciladores de los 23 esperados por teoría de grupo y este número es constante hasta 4 K.  También identificamos a temperatura ambiente una excitación colectiva que caracterizamos como una inestabilidad electrónica asociada a electrones eg en el entorno orbital-d fluctuante. Al enfriar las correlaciones de espin en conjunto con la interacción Coulombiana inducen su condensación en dos modos blandos que se asocian a magnones de la zona central. El modo blando a más alta frecuencias, ?phonon-like,? obedece una ley de potencia con exponente β=0.25  como para un punto tri-critico. El a más baja frecuencia, ?spin-like,? obedece una ley de potencia  β=0.42 como en una transición magnética espontánea de Landau de una red hexagonal. La banda ?phonon-like?se subdivide en una más débil, que asociamos a la rama superior de un gap a q=0.15 medido por scattering inelástico de neutrones en el modo transverso acústico (TA) polarizado a lo largo del eje ferroeléctrico. La más banda más fuerte a ~40 cm-1 corresponde a la rama más baja del mismo gap, ambas creando en la zona central cuasi-partículas híbridas y multiferroicas. El gap  se abre a ~TN confirmando el acoplamiento ferroeléctrico-magnético en la fase de Néel. Nuestras medidas para NdMnO3 ortorrómbico tienen características similares pero sin el desdoblamiento asociado al modo TA puntualizando la no multiferroicidad de este compuesto. Nuestras mediciones dan una visión integral sobre la evolución de electrones eg en orbitales-d fluctuantes dando lugar a una inestabilidad colectiva a muy bajas energías y a modos hibridizados ferroeléctricos-magnéticos activos en el infrarrojo lejano. El entorno puesto en evidencia favorece su asociación a mecanismos electrónicos relacionados con magnetoresitencia colosal y/o orden orbital en óxidos de metales de transición con fluctuaciones red/orbita/carga/espin.   maketitle