Estudio MS-DRIFT Operando y MES del Mecanismo de Oxidación Total de Metanol sobre catalizadores bimetálicos Au-Pd

X. CHEN; F. CALAZA; C. OLMOS; S.E. COLLINS; A. BALDÓ

Congreso; XX Congreso Argentino de Catálisis; 2017

Se investigó mediante experimentos de espectroscopia infrarroja operando y de excitación modulada en modo de reflectancia difusa (MES-DRIFT) el mecanismo de la reacción de oxidación total de metanol sobre catalizadores monometálicos de Au/CeO2-ZrO2(CZ) y Pd/CZ, como asi también los bimetálicos AuPd/CZ en relaciones Au:Pd 1:1, 3:1 y 10:1. Se identificaron espectroscópicamente intermediarios adsorbidos sobre el soporte, como son metoxi, formiato mono- y bidentado, y carbonatos, y posiblemente CO adsorbido en sitios oro o paladio modificados por oro. Se evaluó la actividad catalítica mediante espectroscopia de masas (MS) acoplada a la salida de la celda de reacción (DRIFT) observándose que la reacción es más favorable sobre los catalizadores bimetálicos respecto de los monometálicos, mostrando además los primeros una tendencia que sigue la relación Au:Pd siendo de mayor actividad a menor cantidad de oro. Se postula que solamente la región del soporte cercana a la partícula metálica es activa durante la reacción and posiblemente la transferencia de carga entre Au y Pd es la razón principal del efecto sinérgico sobre la reacción estudiada. La etapaenergéticamente menos favorable es la descomposición de los grupos formiatos.