ESTUDIO DEL COMPORTAMIENTO DE CATALIZADORES DE Pd PROMOVIDOS CON In PREPARADOS EN MEZCLAS DE SOPORTES (Al2O3 Y SiO2) PARA LA REACCION DE ELIMINACION DE NITRATOS PRESENTES DEN AGUA.

F. ALBANA MARCHESINI; NICOLAS PICARD; EDUARDO MIRÓ

Cordoba

Congreso; XVII Congreso Argentino de Fisicoquímica; 2011

El incremento de la concentración de nitratos y nitritos en aguas subterráneas debido al desmesurado empleo de fertilizantes y a la descarga de aguas residuales industriales o domésticas tanto en aguas superficiales como subterráneas, motiva el estudio de metodologías para la desnitrificación del agua potable debido a que los mismos se consideran nocivos para la salud en concentraciones superiores a 50 ppm y 0.1 ppm respectivamente (CAA) consumidos en forma crónica. Estos causan enfermedades como el síndrome del bebé azul en neonatos y cáncer de próstata en hombres y de ovarios en mujeres. Entre los procesos más estudiados para eliminar nitratos, se encuentra la reducción catalítica. En general, los autores coinciden que  en proceso de este tipo seria prometedor puesto que se trata de una tecnología de un solo paso, selectiva y no contaminante. Sin embargo, aun no se ha logrado ajustar las condiciones de reacción de modo que los catalizadores ensayados logren la mayor conversión con un mínimo de producción del indeseado subproducto de la reacción amonio (< a 0.1 ppm). Marchesini y col. [1] encontraron alta actividad en catalizadores de Pd,In/Al2O3 (1:0,25)% pero con una selectividad moderada a N2. Estos resultados movilizaron el estudio de las mezclas de soportes tratando de encontrar un óptimo soporte-metal que conjugara la mejor actividad del soporte alumina y la mejor selectividad del soporte silice. Los catalizadores que se presentan en este trabajo son bimetálicos compuestos por la dupla Pd,In con una concentración de (1:0.25)%P/P o manteniendo la relación 1 a 4. Los mismos fueron preparados de tres modos: (a) por coimpregnacion de los metales sobre alumina y silice en forma separada y luego mezclando mecánicamente obteniendo relaciones: 25:75, 50:50 y 75:25 de Al2O3:SiO2 Pd:In (1:0.25)%, (b) por coimpregnacion sobre una mezcla de los soportes obteniendo relaciones iguales al anterior, (c) por impregnación del metal sobre uno de los dos soportes mezclando estos en forma mecánica y manteniendo la relación 1 a 4 Pd/In: 75:25 Pd/Al2O3:In/SiO2 y 75:25 Pd/SiO2:In/Al2O3. Luego de las impregnaciones los catalizadores fueron calcinados y antes de cada reacción reducidos en flujo de H2 (100%) a 450 y 700ºC bimetálicos y monometálicos mezclados respectivamente a los fines de que estos últimos alcanzaran el estado activo para la reacción Los catalizadores fueron caracterizados por Reducción a temperatura programada y por DRX. En general se observó que las mezclas de catalizadores bimetálicos (a) mostraban un comportamiento mixto que reflejaba la actividad de su componente principal (Al2O3 o SiO2). La serie (b) mantuvo una actividad buena y similar para los tres catalizadores pero la selectividad a amonio crecía conforme el contenido de SiO2 aumentaba en la mezcla. En el grupo (c) se encontró que cuando se trataba de Pd/SiO2 e In/Al2O3 no se producía una conversión apreciable de Nitratos. En cambio cuando era Pd/Al2O3 e In/SiO2 no solo se observaba la conversión total del nitrato si no que además la selectividad mejora respecto del catalizador monosoporte más activo (Pd,In/Al2O3 1:0.25 %). Esto sugiere un cambio sustancial de la estructura espacial del sitio activo para la reducción de NO3- y la posterior reducción de los NO2- a N2 que implica una menor predisposición de la especie química NO a reducirse a NH4+ en lugar de a N2.