EFECTO DEL SOPORTE SOBRE LA ESTABILIDAD DEL Rh UTILIZADO EN LA REACCIÓN DEL GAS DE AGUA

CORNAGLIA C. A., KARELOVIC, A.(2), RUIZ, P, MÚNERA J. F., CORNAGLIA, LOMBARDO E.

Mar del Plata

Congreso; 4º Congreso Nacional - 3° Congreso Iberoamericano -- HIDRÓGENO Y FUENTES SUSTENTABLES DE ENERGíA; 2011

Comisión Nacional de Energía Atómica - Universidad Tecnológica Nacional

En este trabajo se estudia el comportamiento de catalizadores de Rh soportados en La2O3 y La2O3-SiO2 en la reacción del gas de agua (RGA). Primeramente, se determinó la estabilidad de ambos sólidos en condiciones de control químico a 673 K (H2O:CO=3:1). El Rh(0,6)/La2O3(27)-SiO2 resultó estable durante 50 horas mientras que el Rh(0,6)/La2O3 se desactivó progresivamente. Para comprender el diferente comportamiento de ambas formulaciones se utilizó DRX, espectroscopía Raman y determinaciones mediante DRIFTS operando combinada con espectrometría de masas. Mediante DRX, se detectó en el catalizador soportado sobre La2O3-SiO2 la formación de una fase La2Si2O7 de muy baja cristalinidad, la cual no sufrió modificaciones luego de 50 horas de uso. Por el contrario, el Rh/La2O3 fresco formado mayoritariamente por La(OH)3 pasó a estar compuesto sólo por una fase de oxicarbonato de lantano luego de estar expuesto a las corrientes de reacción. Los espectros Raman de ambos catalizadores usados confirmaron lo determinado por DRX, y se observaron además bandas muy pequeñas correspondientes a carbón grafítico no detectables por TGA (LD=1x10-4 g/g). Estudios DRIFT operando de ambos sólidos, mostraron sólo en el Rh(0,6)/La2O3 la aparición de dos bandas a c.a. 2870 y 2500 cm-1, las cuales se incrementaban con el avance de la reacción. Estas bandas podrían ser atribuidas a la formación de muy pequeñas cantidades de residuos carbonosos, responsables de la desactivación de dicho sólido Rh(0,6)/La2O3. Con un tratamiento en aire a 673 K, se consigue quemar estos residuos carbonosos y restituir la actividad inicial de la formulación